由于库伦屏蔽减弱，低维半导体材料的光学性质主要由激子决定。亮激子可通过光学上的直接跃迁来观测，但暗激子光学上跃迁禁戒，难以直接观测。暗激子的复合往往需要其他元激发如声子等的协助。因此共振拉曼散射是比较理想的研究暗激子的实验手段。近年来，二维半导体过渡金属硫族化合物，如MoS₂，WS₂等具有强的光-物质相互作用，能带上具有丰富的能谷结构，如同时具有Γ、K、Q等能谷，在布里渊区不同位置且能量接近，可以形成丰富的动量禁戒的暗激子态。因此MoS₂，WS₂是研究暗激子及与声子相互作用的绝佳平台。除了自旋禁戒的暗激子外，Q谷电子和K谷空穴，以及K谷电子和Γ谷空穴等可形成动量禁戒的暗激子，分别需要布里渊区边界M点和K点声子的参与。

为了研究动量禁戒的暗激子与声子的作用，李运美课题组与中科院半导体所谭平恒和张俊课题组合作，首先通过数值孔径下的光致发光（PL）谱确认了少层WS₂亮态A激子与自旋禁戒暗态A激子的存在（见图1c,d）。对于多层WS₂导带底从K谷变为Q谷。如前面理论预言，Q-K之间跃迁的动量正好可由布里渊边界M点声子的波矢来补偿（见图1b, e）。因此边界M点的一阶声子就有可能通过拉曼光谱直接进行测量，在这个过程中预期能观察由导带Q谷的电子和价带K谷空穴形成的暗激子。

通过低温拉曼光谱的测量，如先期预言，不仅边界M点一阶声学声子的拉曼光谱可以被实验观测到 (TA(M), ZA(M)和LA(M))，并且这些拉曼模式表现为不对称的Fano线型，且与平面内剪切声子的Fano线型呈现出镜像分布的现象（见图2a,c）。特别是在双层WS₂中，暗激子-声子的强耦合导致其ZA(M)声学模式表现为一个Fano dip (对应destructive干涉行为) 而非Fano peak （对应constructive干涉行为）。Fano共振来源于连续态和分立态之间的量子干涉。通过理论分析，连续态来源于K谷空穴和Q谷电子所形成的暗激子态，分立态来源于M点声子，暗激子的准连续态源自长寿命以及二维激子低的态密度。进一步地，通过改变激发光波长（改变激子的驰豫通道以及参与声子的模式从而破坏共振条件）和变温拉曼光谱（改变激子能量从而破坏共振条件）对上述结果与理论解释进行了验证。最后，理论上从对称性角度分析了平面内剪切模声子，边界声学声子和暗激子耦合的物理机制，揭示了声子振动方向以及激子对称性在耦合中所扮演的重要角色。

文章以标题“Quantum interference between dark-excitons and zone-edged acoustic phonons in few-layer WS₂” 发表在Nature Communications上，厦门大学李运美副教授为本论文共同第一作者。厦门大学物理科学与技术学院为共同第一单位。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35714-3

图1，Fano共振示意图，暗激子跃迁示意图，亮激子暗激子的实验观测以及布里渊区QK与ΓM波矢匹配示意图。

图2，边界声学声子Fano共振的实验观测与振动示意图。