卤化铅钙钛矿量子点(QDs),这一新型半导体材料界的璀璨明星,凭借其卓越的光致发光量子产率(PLQY)、优异的色纯度、宽广的色域调节能力以及出色的溶液加工性,正在薄膜光电器件领域大放异彩。在钙钛矿QDs的研究与应用中,表面配体对于QDs的PLQY、稳定性和载流子传输性能起着至关重要的作用。因此,在开发高性能钙钛矿QDs和制备高效的量子点发光二极管(QLEDs)的过程中,合理地选择和搭配表面配体尤为关键。由于钙钛矿QDs具有较大的比表面积,表面缺陷的存在会显著影响钙钛矿QDs的光学性能。因此,通常需要使用过量的有机配体来有效钝化QDs表面缺陷。然而,有机配体的绝缘性质,会严重限制钙钛矿QDs在后续光电器件中载流子的注入和传输效率。
针对以上问题,在前期采用多功能短链噻吩烷基溴化铵配体改善钙钛矿量子点发光二极管器件性能的基础上(ACS Applied Materials & Interfaces2023, 15(33), 40080-40087),吴朝新教授团队利用共轭有机配体的优势,包括其离域的π电子、刚性的分子骨架以及优异的电导性。设计合成了一系列含有不同电子性质取代基的共轭配体,(E)-3-(4-取代苯基)丙基-2-烯-1-胺氢溴酸盐衍生物(PPABr、4-CH3PPABr和4-F PPABr),并将其用作后交换配体,调节钙钛矿QDs的载流子注入和传输。结合理论计算和实验研究,发现这类共轭配体具有沿着整个分子骨架更分散的电子云分布,将其引入到CsPbBr3QDs中,能够显著改善钙钛矿QDs薄膜的载流子传输。其中,含给电子性质取代基的4-CH3PPABr有效地促进了空穴的传输,而带有吸电子性质取代基的4-F PPABr则更有助于电子的传输。最终,基于4-CH3PPABr的最优绿光QLED实现了18.67%的最大外量子效率(EQE)。通过结合高折射率衬底和高折射率透镜,其最大EQE进一步提升至23.88%。这项工作为通过配体设计实现QLED中载流子传输平衡提供了新的思路。
该工作以“通过功能性短链共轭配体增强载流子传输实现高效绿光钙钛矿量子点发光二极管”(Boosting carrier transport via functionalized short-chain conjugated ligands enables efficient green perovskite quantum dot light-emitting diodes)为题,近期发表于国际顶级期刊《化学工程杂志》(Chemical Engineering Journal2024, 501, 157596;影响因子13.3)。第一作者为课题组博士生赵晨静,共同一作为朱春蓉讲师,袁方副教授和吴朝新教授为共同通讯作者。西安交通大学为第一作者单位和唯一通讯作者单位。此外,澳门大学王双鹏教授也参与了该项研究。该工作得到科技部政府间国际科技创新合作重点专项、自然科学基金委面上项目、博士后面上项目、省重点研发计划等项目的支持,论文的表征及测试得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。吴朝新教授团队长期研究新型功能材料的“光-电”与“电-光”物理机制及其器件应用如发光二极管、太阳能电池、光电探测器。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157596
吴朝新教授个人主页:http://zhaoxinwu.gr.xjtu.edu.cn
袁方副教授个人主页:/xjtu/mu_gr/web/yuanf121