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【科技自立自强】西安交大材料强度组在热电材料领域取得新进展

来源:交大新闻网 日期:2024-08-07 09:14 浏览量:

近日,中国科学院院士、西安交大材料学院材料强度组孙军教授,材料强度组丁向东教授、武海军教授与深圳大学通力合作在探究相界面工程作用于ZrNiSn基半哈斯勒热电材料取得重要进展。此工作该鉴于现有研究中相界面引发的载流子迁移率降低问题,以及单一能量势垒无法在全温度范围内提升态密度有效质量的局限性,团队创新性地将原子层沉积(ALD)技术应用于Half-Heusler合金。通过精确控制界面,成功实现了相界面工程的重大突破。

团队采用ALD技术在ZrNiSn基材料表面沉积TiO2层,并通过高温烧结过程巧妙地形成了Ti-ZNSS层及ZrO2纳米颗粒,构建出具有复合共格相界面的创新结构。进一步探究了这种复合共格相界面对电子和声子传输的深远影响,并通过精细的界面工程策略,有效调控了界面能量势垒,实现了在全温度范围内对态密度有效质量的显著提升。同时,利用共格复合相界面在散射声子、降低晶格热导率的同时,保持了较高的载流子迁移率,有效解决了传统相界面技术导致的载流子迁移率降低问题,并克服了单一能量势垒在高温下筛选低能载流子效果降低的缺陷。通过优化ALD涂层的厚度,实现了ZrNiSn基材料zT值的最大化,达到了1.3的高zT值,这一成果不仅刷新了热电材料性能的记录,也解决了传统热电材料中晶格热导率与载流子迁移率强耦合的技术难题,为热电材料的高性能化和实用化发展开辟了新的道路。

相关成果以《相界面工程优化半哈斯勒合金性能》(“Phase interface engineering enables state-of-the-art half-Heusler thermoelectrics”)为题发表在《自然·通讯》(Nature Communications)上。西安交大为该论文第一通讯作者单位,材料学院武海军教授、丁向东教授和深圳大学刘福生教授、胡利鹏副教授为共同通讯作者,材料学院22级博士生张仪华和23级博士生彭古扬为论文共同第一作者。该研究得到了国家重点研发计划项目、基金委面上项目、西安交大青年拔尖人才计划等项目的支持。感谢西安交大分析测试共享中心在电镜定性和定量结构表征和分析的鼎力支持。

原文链接: https://www.nature.com/articles/s41467-024-50371-4


图1 共格复合相工作时的解耦热电特性示意图。A.电子和声子在多尺度相界面中的传输示意图。B.与其他高zTHH TE材料相比,本研究中的TiO2=3.2 nm样品的zT与温度变化的曲线。C.能量过滤效应示意图。D.共格相界面的电子和声子传输示意图。

另外,课题组与南京理工大学通力合作,创新性提出通过双空位缺陷和共振能级协同提升n型SnSe热电性能新方法,基于这一思路,合作团队设计得到了具有Sn/Se双空位的WCl6掺杂n型多晶SnSe材料。研究发现,WCl6掺杂和Se空位提高了材料载流子浓度,从而增强电导率。W掺杂在导带附近导致共振能级效应,提高了材料的塞贝克系数,这一策略实现了对材料电导率和塞贝克系数的解耦,在n型SnSe中获得了高达7.95μW cm-1K-2的功率因子。同时,利用WCl6掺杂在n型SnSe中获得了大量的Sn空位,其与Se空位构成Sn/Se双空位缺陷(图2),增强了短波长声子散射。同时富W/Cl纳米析出相构成强声子散射中心,利用多尺度缺陷在材料中获得了0.24 W m-1K-1的超低晶格热导率,打破了n型SnSe材料晶格热导率最低值记录。借助Sn/Se双空位缺陷和共振能级效应,实现了对n型SnSe材料电声输运的协同调控,在n型SnSe基热电材料中获得了高达2.2的ZT值,性能超过了国际上已报道的n型SnSe材料,并在国际上所有已报道的n型热电材料体系中处于领先水平。该研究成果不仅为新型高性能热电材料的设计和性能优化提供了新思路,对推动固态热电器件的广泛应用具有重要意义。

该研究成果以《双空位和共振能级优化n型SnSe多晶体热电性能》(“Divacancy and Resonance Level Enables High Thermoelectric Performance in n-Type SnSe Polycrystals”)为题发表于《自然·通讯》(Nature Communications 2024, 15, 4231)。武海军教授,曲阜师范大学张永胜教授和南京理工大学唐国栋教授为共同通讯作者,材料学院硕士生逯伯琛为共同第一作者。该研究得到了国家重点研发计划项目、基金委面上项目、西安交大青年拔尖人才计划等项目的支持。感谢西安交大分析测试共享中心在电镜定性和定量结构表征和分析的鼎力支持。

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-48635-0

图2 双球差电镜证实原子尺度Sn/Se双空位缺陷

文字:材料学院
图片:材料学院
编辑:王恺悦

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