近年来，尽管3D有机-无机杂化钙钛矿取得了飞速发展，但是依然存在长期稳定性困扰，极大地阻碍了其商业化道路。Ruddlesden-Popper（RP）相是二维层状钙钛矿中最常见的一种结构，具有很多重要的应用。研究人员将其定义为(A’)2(A)n−1PbnX3n+1（A’=间隔阳离子，A=笼状阳离子，X=卤化物阴离子)。研究最多的用于太阳能电池的RP 2D钙钛矿一般采用正丁基铵(BA)或2-苯基乙基铵(PEA)等有机材料。然而，我们可以更合理地设计多功能有机材料来调节无机层之间的范德瓦尔斯力和氢键作用。
低温自组装薄膜的取向控制是关系到能否控制载流子垂直于衬底的输运的根本问题。我校研究人员从分子角度设计新的化学衍生物，其使用一种新型的具有共轭主链的间隔基阳离子3-苯基-2-丙烯铵(PPA)，并作为一种低温策略来组装更高效的太阳能电池。首先用X射线衍射法对(PPA)2(FA0.5MA0.5)n−1PbnI3n+1(n=2和3，C2空间群)单晶的晶体结构进行了解析，然后使用混合卤化物(PPA)2(Cs0.05(FA0.88MA0.12)0.95)n-1Pbn(I0.88Br0.12)3n+1类似物来获得更高效的器件。在形成RP相的同时，PPA与无机八面体之间的多重氢键强化了层状结构。对于薄膜，研究人员观察到随着目标层厚度指数从n=2增加到n=4时，随着高n或3d相的增加，逐渐实现了无机层的较低水平择优取向，同时自由电荷载流子流动和垂直于衬底的导电性得到有效改善。结果显示，利用PPA-RP钙钛矿制备的平面p-i-n太阳电池的效率为14.76%，同时在85 ℃、85%湿度条件下，封装600 h后仍保持了93.8±0.25%的效率(ISOS-D-3)。该项工作表明，双功能分子调控策略为高效稳定钙钛矿薄膜的设计开辟了新的途径，为未来设计兼具高效且高稳定钙钛矿器件提供了一个具有参考价值的新策略。
该项研究工作以“Alternative Organic Spacers for More Efficient Perovskite Solar Cells Containing Ruddlesden-Popper Phases”为题近日发表在国际期刊 J. Am. Chem. Soc上。郗俊博士为文章第一作者，西安交通大学吴朝新教授和美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis为共同通讯作者，西安交通大学和美国西北大学为共同通讯作者单位。该工作得到自然科学基金委项目等的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c09647
