2024年05月14日
近期，一篇标题为“通过可微分模拟的多目标优化实现结构颗粒度”的学术论文在国际一流学术期刊《化学理论与计算杂志》上发表。
该学术论文中的研究成果由西交利物浦大学理学院吴正浩博士主导，团队提出了一种多目标优化和可微模拟相结合的通用方法，即可微粗粒化（DiffCG）。DiffCG方法旨在通过迭代优化有效优势来同时匹配多个目标属性，提供了一种用于创建软物质系统的有效粗粒化模型（CG）的新颖方法。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.3c01348
吴博士提到，作为实验方法的补充，分子模拟已经成为研究复杂软物质系统在微观层面行为的有力工具。虽然全原子模型可以提供复杂系统的结构-性质关系的直接与准确预测，具有丰富的原子细节，但大分子等系统中仍存在一定数量无法通过全原子模拟实现的现象。为了克服这些限制，已经开发了粗粒化(CG)模型，其中多个原子或分子由单个相互作用的实体表示，降低了计算成本，同时仍然捕获了系统的基本特征。使用CG模型，可以探索具有广泛时空尺度的分子系统。
图1：(a) 粗粒聚苯乙烯链示意图，用于说明成键相互作用中的分离:键长L，键角φ和二面角 ϕ。b）十个单体聚苯乙烯链的全原子模型与粗粒度模型之间的映射
“近期，我们提出了一种多功能方法，即可微粗粒化（DiffCG），这种方法结合了多目标优化和可微模拟。DiffCG方法能够通过迭代优化有效优势来构建稳健的粗粒化（CG）模型，以同时匹配多个目标性质。"
图2：可微粗粒化方法的一般工作流:细粒度(FG)和粗粒度(CG)系统之间的映射;仿真采样;势能函数U(Θ);多个可观测值(如径向分布函数、键长分布、压力等)
吴博士和团队通过同时优化聚苯乙烯(PS)熔体的CG模型的成键和非成键势来证明该方法的可行性。所得到的CG-PS模型有效地再现了结构特征，如微观自由度的平衡概率分布和AA对应物的热力学压力。更重要的是，利用多目标优化能力，他们为PS熔体开发了精确高效的可转移CG模型，该模型可在较宽的温度范围内（即 400 至 600 K）转移。它是通过优化具有非线性温度依赖性的成对势来实现的在 CG 模型中同时匹配多个热力学状态下 AA-MD 模拟的目标数据。温度可转移 的CG-PS 模型展示了其准确预测不同温度下的径向分布函数和密度的能力，包括那些未包含在目标热力学状态中的温度。他们的工作为通过可微分模拟的多目标优化开发复杂软物质系统的精确且可转移的 CG 模型开辟了一条有前途的途径。
素材与校对：吴正浩博士
2024年05月14日