探索固体中新的集体激发及其准粒子是凝聚态物理研究的重要方向。近日,南京大学物理学院张琦课题组与合作者运用光谱学手段揭示了二维zigzag反铁磁体系中,由手征声子和自旋波相干强耦合而形成的新型准粒子——手征磁振子极化子(chiralmagnonpolarons)。该集体激发的能量位于太赫兹频段。研究团队综合运用磁光太赫兹谱、磁光拉曼谱,以及第一性原理计算,揭示了磁振子极化子的手征选择性,并探讨了其形成机制。此项实验首次展示了不同自由度手征集体激发之间的选择性强耦合,为以角动量为信息载体的新型磁振子—声子器件打下基础。
图1. a,手征声子(P+,P-)与具有相同角动量方向的反铁磁自旋波(Mα, Mβ)强耦合; b,磁振子极化子(MagnonPolaron)的磁场下太赫兹透射谱; c,磁光偏振拉曼光谱。图中MP1-MP4为四支磁振子极化子模式。
凝聚态体系中的集体激发是大量粒子因相互作用而涌现出的集体运动模式,其很大程度上决定了体系的物理性质,也是深入理解相关相互作用和相变的重要窗口。对于磁性体系而言,晶格振动(声子)和自旋波(磁振子)是最重要的集体激发。声子和磁振子有很多相似之处,例如类似的能量范围,都服从玻色统计。与磁振子类似,声子也可以携带角动量和具有手性。手征声子为磁性体系中角动量的输运和守恒提供了新途径,是近年来备受关注的研究领域。实验上,针对磁性体系中手征集体激发及其相互作用的研究目前刚刚起步。以磁振子和手征声子为代表的,源自不同自由度的手征准粒子间如何耦合?手性在相互作用中扮演怎样的角色?是否会发生强耦合(strongcoupling)而形成新的手征准粒子?这些都是实验上亟待探索的方向。
在光与物质相互作用中的强耦合区间,能级发生Rabi劈裂,光子与物质激发相干杂化形成激化激元(polariton)。类似的,两种集体激发之间也可因强耦合而发生模式劈裂,杂化形成新的正则模式(准粒子)。声子和磁振子强耦合形成的准粒子被称为磁振子极化子(magnonpolaron,MP),理论分析认为该系统在杂化区间可涌现出非平庸的拓扑性质。
在此项研究中,研究者选择具有二维蜂窝自旋晶格和zigzag型反铁磁基态的FePSe3作为实验体系,综合运用磁光太赫兹红外透射谱和低波数偏振拉曼磁光谱揭示了该体系内四支磁振子极化子模式(MP1到MP4),如图1b,c所示。在零磁场下,即可观察到耦合导致的能隙打开(~0.5meV),随着磁场的升高,磁振子极化子进一步劈裂为4支;在高磁场下,MP1和MP4主要表现出磁振子特性,而MP2和MP3则更多展现声子特性。声子与磁振子耦合强度达到了0.25 meV, 并在原子级厚度的二维反铁磁样品中依然保持强耦合。有趣的是,由耦合产生的能隙在高达30T的磁场下依然可见,虽然此时反铁磁自旋波由于塞曼劈裂,早已在能量上远离了声子模式。
实验上最突出的发现是FePSe3中磁振子-声子耦合不同寻常的选择性,即在参与耦合的两支简并反铁磁自旋波和两支近简并的声子中,每支声子选择性地只与一支自旋波发生强耦合,与另一支几乎不发生相互作用,对于磁振子而言亦是如此。这种反常的现象正是来源于声子的手性。该体系的磁振子-声子强耦合是手征选择的:耦合只发生在具有相同角动量方向的手征准粒子之间。研究团队基于对称性分析和第一性原理计算很好解释了这一现象,并通过计算复现了实验结果。
简化的物理图像如图1a所示。一对能量简并的声子模式P1和P2通过相位相干叠加为简并的手性声子P+和P-。由于声子-磁振子耦合,在外磁场下,P+和P-的简并被解除。P+(P-)只与角动量方向相同的Mα(Mβ)磁振子耦合。从对称性角度,FePSe3中的选择性耦合来源于(1)zigzag反铁磁序的C2/m空间群和螺旋轴的对称性;(2)参与耦合的声子具有偶宇称。微观上,该体系的磁振子—声子杂化是由自旋轨道耦合所驱动。该项研究不仅在实验上展示了新型手征集体激发,还为角动量在不同自由度之间的相干转移提供了途径,也为设计以角动量为信息载体的运算存储器件提供了新思路。
该成果以Chirality selective magnon-phonon hybridization and magnon-induced chiral phonons in a layered zigzag antiferromagnet 为题发表在期刊 《Nature communications》上。南京大学物理学院博士生崔骏与马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所Emil Viñas Boström为论文的共同第一作者。南京大学物理学院张琦,马普所Angel Rubio与美国国家强磁实验室Mykhaylo Ozerov为论文的通讯作者。华盛顿大学Jiun-Haw Chu,蒋倩妮和电子科技大学刘富才提供了高质量单晶。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费的资助,以及南京大学物理学院、固体微结构物理国家重点实验室的支持。
论文连接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-39123-y
课题组主页:https://www.qizhanglab.org/