近日，东北大学冶金学院李犁教授团队在废旧锂离子电池正极材料的回收及再利用研究方面取得重要进展。相关研究成果以“Direct regeneration of spent LiCoO2 cathodes with Ca2+-assisted molten salt strategy”为题发表于金属领域国际顶级期刊Acta Materialia。东北大学为第一完成单位，李犁教授为通讯作者。
该团队提出了一种简单的微量钙离子辅助的熔盐策略，实现了降解LiCoO2的直接再生。通过在熔盐环境中引入微量的廉价Ca2+，优化降解LiCoO2的再生动力学，促进有序结构和均匀稳定界面的生成，同时实现了Ca2+在部分锂空位点的均匀嵌入，提升了再生LiCoO2在电化学反应过程中的结构稳定性，加速了反应动力学，获得了高倍率和长循环稳定性能。
研究成果实现了废旧锂离子电池中降解正极材料的高效回收利用，不仅可以有效降低有价金属的供给侧压力，促进经济的可持续发展，还可以避免重金属或有机电解质泄露对环境污染的可能性。目前，回收方法可归纳为传统火法冶金、湿法冶金和直接再生法三大类。传统火法冶金和湿法冶金的高能耗、强污染以及复杂工艺等问题导致其在环境和经济场景的应用受到极大限制。相比之下，以不破坏原有结构、通过丢失元素直接补充与受损结构原位修复的直接再生法被视作更有吸引力的替代方法。对降解LiCoO2正极材料的直接再生法的探索，是基于其巨大的市场保有量、宽广的应用领域、相对稳定的原子结构以及优异的电化学性能等优点而提出的，实现降解LiCoO2的直接再生可为目前消费电子市场的发展提供助益。Ca2+的存在，不仅优化了熔盐环境中再生LiCoO2的再生动力学，还通过均匀嵌入至锂空位点，以最大限度提升再生LiCoO2的结构稳定性、大电流下的倍率性能以及循环稳定性能。这项工作不仅为降解LiCoO2正极材料的直接再生提供了新见解，也为未来废电池回收的可行解决方案提供了新手段。研究过程中，东北大学分析测试中心为数据采集和表征工作提供了重要支撑。
图1 降解LiCoO2再生前后的电化学性能示意图
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2024.119969
