方文浩课题组创制Au基受阻路易斯酸对加氢催化剂选择还原不饱和醛

高分散于载体表面的纳米Au粒子因其独特的物理化学性质，在醇类氧化以及烯烃和醛酮加氢反应中时常表现出令人意想不到的高活性和高选择性。但是，洁净的Au表面却无法吸附和活化分子氢。有报道指出Lewis酸性氧化物载体（例如ZnO和Fe₂O₃）负载的纳米Au粒子可以选择性催化巴豆醛、柠檬醛、肉桂醛等结构简单的不饱和醛类的C=O基进行加氢还原。糠醛是生物质基呋喃醛的代表，其加氢产物糠醇是一种高值可再生化学品，可用于医药、农药、涂料等众多领域，应用范围涵盖化工、农林、医药、机械和建筑等众多国民经济核心领域。

目前，从糠醛到糠醇的大宗制备工艺依赖于Adkins催化剂（Cu-Cr复合氧化物），反应需要在高温（200℃）高压（100个大气压）条件下进行。这类途径能耗大、风险高，且会产生含有致癌性的Cr金属废液。因此，如何在在常压低温条件下绿色高效地转化糠醛到糠醇，是当前面临的科学挑战。国际上关于Au催化的糠醛水相加氢还原体系的研究仍处于空白。

我院方文浩课题组报道了首例糠醛液相催化加氢Au基催化剂。他们通过在γ-Al₂O₃载体中掺杂少量的CuO_x来修饰γ-Al₂O₃的Lewis酸碱性，可在载体表面诱导产生配位不饱和的Cu⁺物种，促进溶剂异丙醇的催化氢转移。更为重要的是，他们构筑了Au颗粒与Cu₂O-Al₂O₃受阻路易斯酸对之间的协同作用，大幅增强了Au表面对H₂的活化与解离，实现了糠醛的高效催化加氢。在120℃常压H₂气氛下，以异丙醇作为溶剂，糠醇收率可达100%，且该催化剂具有优异的循环稳定性。该工作对于研创不饱和醛类选择加氢的Au催化剂具有重要指导意义。

相关成果以“Performant Au hydrogenation catalyst cooperated with Cu-doped Al₂O₃ for selective conversion of furfural to furfuryl alcohol at ambient pressure”为题发表在Green Energy & Environment（影响因子：6.395，https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.05.005）。GEE为中国科技期刊卓越行动计划梯队期刊，论文第一作者为我院2013级本科生陈俊杰（保送复旦大学）和2017级硕士生孙维骁，通讯作者为方文浩副教授，通讯单位为云南大学化工学院。该工作获得国家自然科学基金 (21603187, 21763031)、云南省“青千”、“优青”及“后备人才”项目，以及云南大学“青年英才计划”的资助。