离子液体凝胶是一种以离子液体为分散介质、具有三维交联高分子网络结构的软材料。相比于水凝胶，离子液体凝胶具有离子导电、不挥发、热化学稳定、工作温度范围大以及电化学窗口宽等优点，因此在可穿戴电子设备、能量存储设备、驱动器和传感器等柔性电子领域取得了广泛的应用。然而，目前大多数离子液体凝胶的力学性能普遍较差（强度< 1 MPa、韧性<1 kj/m²和模量<1 mpa），严重限制了其在更广泛应用场景下的使用。例如，高模量高强韧的离子液体凝胶可以作为锂离子电池中的聚合物电解质隔膜，通过抑制锂枝晶的生长和抵抗外部冲击来缓解短路等安全问题。为此，人们基于双网络、点击化学等设计原理开发了一系列新型离子液体凝胶，但仍存在性能提升有限、材料体系复杂以及制备工艺繁琐等问题。

鉴于此，西安交通大学胡建教授联合北卡罗来纳州立大学Michael Dickey教授提出了一种基于原位相分离的简单通用设计原理，通过一步法快速无规共聚使溶解性质迥异的两种聚合物组分在离子液体中原位形成双连续相分离结构，实现了离子液体凝胶强度(12.6 MPa)、韧性(24 kJ/m²)、模量(46.5 MPa)和可拉伸性(600%)的同时提升以及自恢复、自愈合、形状记忆、抗溶胀和可3D打印等功能集成，并从相分离结构角度揭示了高力学性能和多功能性的工作机制。该研究表明，离子液体凝胶的高强度和高模量来源于连续硬相，高韧性来源于硬相中的氢键能量耗散（牺牲键增韧原理）和软硬相互穿的相分离结构（减小裂纹尖端的应力集中），高拉伸性来源于连续软相的大变形，而自恢复、自愈合、形状记忆等多功能性则源于凝胶硬相中的氢键断裂与重排。原位相分离技术适用于各种常见的单体和离子液体，且不需要传统相分离技术所必需的繁琐后处理操作（如溶剂交换、热处理、外力诱导等），有助于相关研究人员方便地制备高力学性能离子液体凝胶并拓展其应用空间。

以上研究成果以“Tough and stretchable ionogels by in situ phase separation”为题于2月21日在线发表在《Nature Materials》上。论文第一作者为王美香博士，西安交通大学胡建教授和北卡罗来纳州立大学Michael Dickey教授为共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学机械结构强度与振动国家重点实验室。该研究得到了国家自然科学基金和西安交通大学青年拔尖人才支持计划等项目的资助。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41563-022-01195-4

编辑/韩 阳