筛选异构体是区分有机分子中每个官能团特定作用的有效途径之一，并已广泛用于开发高效和稳定的钙钛矿太阳电池（PSCs），研究异构体的结构-性质关系有利于筛选新型异构体以构建高效和稳定的PSCs。由于分子结构复杂多样，与分子设计规则有关仍有许多未解决的问题。需要解决的关键问题是如何通过分子间构型调控对钙钛矿有效钝化。

近日，我院刘治科教授团队设计并合成了两种硫脲衍生物异构体[（3,5-二氯苯基）氨基硫脲]（AT）和N-（3,5-二氯苯基）肼基羧硫酰胺（HB）。通过对不同分子结构进行深入研究后发现，分子间基团相互作用对于改善钙钛矿缺陷具有重要意义。特别是，在所研究的两种异构体中，AT表现出更强的协同缺陷钝化能力。具体来说，AT能够通过N1和C=S基团与Pb²⁺缺陷发生有效配位作用，形成高达1.818 eV的缺陷形成能，从而促进了高质量薄膜的形成，包括高结晶度、大晶粒尺寸及低缺陷密度等特点。相比之下，HB由于受到较大空间位阻的影响，在与钙钛矿相互作用时效果较弱。基于上述理论指导，研究人员采用AT处理FACsPbI₃基PSCs器件，并将其与对照组及使用HB处理过的器件进行了对比。结果显示，经过AT处理后的器件不仅实现了高达25.71%的光电转换效率（经认证为24.66%），而且展现出优异的稳定性：即使在空气中放置长达2000小时或在最大功率点连续运行1000小时后，仍能保持初始效率的91.0%和95.2%。这些数据充分证明了AT作为一种新型钝化剂的巨大优势。

该工作揭示了分子构型差异对钙钛矿太阳电池性能的影响，明确了不同分子结构对各种缺陷的钝化效果，筛选出了具有协同钝化功能的硫脲衍生物异构体。该工作为筛选新型异构体钝化材料和制备高效钙钛矿电池提供了重要方法。相关研究成果以“25.71 %-Efficiency FACsPbI₃ Perovskite Solar Cells Enabled by A Thiourea-based Isomer”为题，发表在知名材料类期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。

该工作得到了以下项目的支持：国家重点研究发展计划（2022YFE0138100）、国家自然科学基金（62074095、62204148、52350710208和22209131）、陕西省重点研发计划（No. 2022LL-JB-08）、111项目（B21005）、中国科学院DNL合作基金（DNL180311）、四川省自然科学基金（2024NSFSC1033）、国家大学研究基金（GK202301005、 GK202201015）、材料科学与工程学院基础创新项目（LHRCTS23100）、成都理工大学学科领军创新团队项目（11400-000525-08）、陕西省自然科学基础研究计划（2023-YBNY-256）和榆林大学与大连清洁能源国家实验室合作基金（YLU-DNL基金2022011）。该论文的第一作者是我院博士研究生李永，通讯作者为段玉伟老师、刘生忠教授和刘治科教授。

       原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202410378

撰稿：李永   审核：刘治科