热电材料是一种能够实现热能与电能之间直接相互转换的功能材料，由其构成的热电器件具有结构简单、可靠性高、寿命长、无污染等优点，在固态制冷和温差发电器领域具有广阔的应用前景。其中无铅GeTe 基材料因其本征高的热电性能和低毒性被认为是中温范围内最有前途的热电材料之一。由于GeTe在700 K时表现出从低温菱方相(R3m)到高温立方相(Fm-3m)的铁电相变，这导致热电材料与界面材料之间的热膨胀系数不匹配从而增加接触电阻率和热电阻率，甚至降低器件结构强度导致器件失效。因此，消除铁电相变以获得室温条件下的立方相是GeTe基材料在热电领域研究的重要课题。基于课题组前期研究，发现通过在GeTe中合金化非化学计量比的Ag_1-δSb_1+δTe_2+δ可以将铁电相变温度降低到室温以下，从而构建室温以上全立方相GeTe基热电材料(Small, 2023, 19, e2206439.)；然而，其中高阻Ag₈GeTe₆晶界相的存在, 限制了体系热电性能的进一步提高。

近日，我院铁电功能材料与器件创新团队杨祖培教授、吴笛教授基于相图预测，通过在(GeTe)_x(Ag_1-δSb_1+δTe_2+δ)_100-x体系中精细调控合金比x和Ag/Sb比值δ, 在保持其立方相结构的同时成功地消除了Ag₈GeTe₆晶界相，实现了热电性能的显著提升。最终在673 K时获得了~2.0的热电优值，以及~1.5的平均热电优值（323-773 K）。制备的热电器件在480 K温差下实现了6.3%的发电效率和1.32 W的输出功率，属于该体系领先水平。相关研究工作以Promoted thermoelectric performance in cubic-phase GeTe via grain-boundary phase elimination under phase diagram guidance为题，发表在国际材料顶级期刊《Energy & Environmental Science》上，该研究工作为立方相GeTe基热电器件在中温热电发电机中的实际应用提供了强大的推动力。

该工作得到国家自然科学基金（52272119）、中央高校优秀青年创新团队项目（GK202401009）、陕西省自然科学基金（2024JC-YBMS-315）、材料科学与工程学院基础创新项目以及陕西三秦学者创新团队的支持。该论文第一作者是我院博士研究生张福东，我院2023级硕士毕业生马宝鹏（现于哈尔滨工业大学（深圳）攻读博士学位）和南方科技大学2023级本科毕业生罗翊原为论文共同第一作者。论文通讯作者为我院吴笛教授、南方科技大学物理系何佳清教授和我校物理学与信息技术学院朱陆军副教授，研究开展得到铁电功能材料与器件创新团队杨祖培教授、曾京辉教授以及昆明理工大学葛振华教授等的大力支持。陕西师范大学为第一署名单位。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D4EE03090G

撰稿：张福东  吴笛  审核：刘治科  董芬芬