报告题目：第一性原理马尔科夫态模型揭示超临界水中CO₂的反应动力学网络

报告人：潘鼎 教授 香港科大物理系和化学系双聘副教授）

报告时间：2024年10月15日 （星期二）9：50 – 10：20

报告地点: 致知楼 3328 会议室

报告摘要：

CO₂在水中的溶解以及随后的水解反应对于全球碳循环以及碳捕获和储存具有重要意义。尽管之前进行了大量研究，但在原子尺度上仍然没有完全了解反应途径和动力学。在这里，我们基于第一性分子动力学模拟构建了马尔可夫态模型，以阐明超临界水中溶解碳在体相和纳米受限状态下的反应机制和动力学。与许多以前使用增强采样方法的分子模拟不同，我们的方法可以使用无监督的机器学习技术而不是先验的推测来自动识别具有多个中间体的复杂反应坐标和路径。在体相溶液中，CO₂(aq) 倾向于直接与 H₂O 或 OH^- 反应生成 HCO₃^- 和 H₂CO₃(aq)，而在石墨烯纳米限制条件下，CO₂(aq) 的溶解涉及二碳酸根离子(pyrocarbonate, C₂O₅^2-(aq)) 作为中间态。虽然众所周知二碳酸根离子不存在于水溶液中，但是我们的研究表明，极端的疏水性限制可能会大大增强二碳酸根离子在水中的稳定性。我们发现碳酸反应在体相水溶液中会发生瞬时集体质子转移，但在纳米限制下却是分步进行。我们的研究揭示了超临界水中碳的反应动力学网络，对地球深部碳循环和 CO₂ 的封存产生了重大影响。将量子分子动力学与马尔可夫态模型相结合展示出研究复杂反应路径和动力学的巨大潜力。

报告人简介：

潘鼎现为香港科大物理系和化学系双聘副教授。他于中国科大少年班学院00班获得物理学学士学位，在中科院物理研究所获博士学位, 曾在德国马普学会Fritz-Haber所、英国伦敦大学学院、美国加州大学戴维斯分校和芝加哥大学学习工作。潘教授的研究组长期专注于开发和应用高性能的第一性原理和机器学习算法，研究水科学、碳循环和清洁能源等与可持续发展相关的基础物理和化学问题。于Nature, Nature Materials, Nature Communications, Science Advances和PNAS等著名期刊发表文章46篇。自加入香港科大，潘教授先后荣获香港裘槎前瞻科研大奖、美国斯隆基金会深部碳循环新兴领袖奖、国家自然科学基金优秀青年科学基金（港澳）和香港科大理学院研究奖。详见课题组网页：http://angstrom.ust.hk/