作者：李咏沙
来源：化学化工学院
编辑：伍恒犁
日期：2024-09-07 阅读：1
新闻网讯 近日，我校分子测量学研究院卢小泉教授团队在电催化还原CO2领域取得重要研究进展，研究成果以“Dual-metal Sites Drive Tandem Electrocatalytic CO2to C2+Products”为题发表在国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.。我校为唯一完成与通讯作者单位，卢小泉教授、翟艳玲教授和郭伟伟副教授为共同通讯作者，化学化工学院2022级硕士研究生谢桂仙为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。
作为液体燃料的乙醇（EtOH）是电还原CO2主要的C2产物，因其高能量密度和广泛应用而备受青睐。目前工业上制备乙醇仍依赖化石燃料容易造成环境问题，且反应过程成本较高、技术复杂、副反应较多，所以利用电化学技术还原CO2高效制备乙醇可以减少化石燃料的消耗以及对环境的污染，具有重要的研究意义和实用价值。C-C偶联反应在电还原CO2制备多碳产物中起着重要作用，*CO二聚化是生成C2产品的关键步骤。另外，调控关键中间体(*CH2CHO)的稳定性可以有效改变EtOH和C2H4的选择性。基于此，我们设计了一种由分散的CuOx和PdO双纳米团簇组成的1.4%Pd-Cu@CuPz2催化剂，该催化剂展现出优异的C2+法拉第效率和良好的稳定性，而且相较于Cu@CuPz2，EtOH的选择性显著提升。原位表征和理论计算表明，增强的界面电子转移促进了*CO中间体的吸附以及Cu-Pd双位点上的*CO二聚。此外，Pd的亲氧性可以稳定关键中间体*CH2CHO，从而更高效地促进质子耦合电子转移，使得反应路径向乙醇倾斜，Cu-Pd双位点的协同串联作用有效提高了乙醇的选择性以及加速了CO2还原转化为C2+产物。该工作对于精准调控反应路径提出了更深入的见解，并促进了电催化还原CO2制备重要化学品的工业化进程。
分子测量学研究院成立两年来致力于电化学材料合成与绿色催化、单原子仿生催化界面分子测量等研究，在学生培养、学术论文、科研项目、学术交流等方面均取得了一定的成绩。高水平论文产出方面，2024年（1月-9月）已在Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B: Environment and Energy（IF＝20.2）、Nano Letter、Advanced Functional Materials、Analytical Chemistry、Chemical Science、Small等国际知名刊物发表论文多篇。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202412568
