近日,东北大学理学院化学系宋禹副教授、孙筱琪教授团队在水系电池研究方面取得了重要突破,相关成果Facilitating the Electrochemical Oxidation of ZnS through Iodide Catalysis for Aqueous Zinc-Sulfur Batteries发表于化学学科顶刊Angew. Chem. Int. Ed.。东北大学博士研究生黑鹏为本文第一作者,东北大学为第一完成单位。该成果是理学院电化学储能团队近五年在化学学科顶刊Angew. Chem.上发表的第6篇研究论文,其中3篇入选ESI高被引论文,进一步提升我校在水系电池领域的国际影响力。
水系锌-硫 (Zn-S) 电池具有高能量密度、低成本、高安全性和环境友好等优势。通常在电解液中加入碘 (I2) 添加剂,用以加速S阴极的固-固 (S-ZnS) 转化反应动力学。但是,碘添加剂在 S电化学转化过程中的催化机理十分复杂,至今仍不明确。此外,非极性碘单质 (I2) 的水溶性较差,这给碘催化效应的研究带来了极大挑战。因此,发展高效碘催化剂,揭示其催化效应,对高能量水系Zn-S电池的发展具有重要意义。鉴于此,东北大学宋禹副教授、孙筱琪教授团队采用高水溶性ZnI2催化剂,实现了水系锌硫电池中硫阴极的高效、可逆转化。实验结合理论计算结果表明,S正极通过电化学还原过程转化为ZnS,ZnS纳米粒子表面吸附的大量碘离子 (I-) 可调节Zn的d带中心,导致ZnS原子重排,减弱Zn-S键,从而促进ZnS 到S 的电化学氧化 (分解) 反应。本研究为水系Zn-S电池中碘催化效应提出了全新理解,有利于高能量密度水系电池的发展。
图 动力学测试和密度泛函理论(DFT)计算
据悉,本工作聚焦水系锌硫电池中复杂的碘催化机制,阐明了碘离子在促进S正极催 化转化中所起到的关键作用,深入探究I-催化效应对ZnS电化学氧化的影响,揭示了硫正极高效、可逆转化的化学本质,为促进高性能水系电池的发展提供新思路。
东北大学分析测试中心为TEM数据采集提供重要支撑。
文献链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202316082